Yvonne Serruys begint haar carrière in de kunst als schilderes. In 1898 stelt ze voor het eerst tentoon. Ze is dan 25 jaar oud en heeft haar leertijd bij Emile Claus en George Lemmen reeds achter de rug. In haar picturale oeuvre is de zoektocht naar een eigen stijl voelbaar. Ze hanteert de verschillende stijlen van haar leermeesters en zoekt naar haar eigen formule. Haar onderwerpen vindt ze in haar directe omgeving: portretten, landschappen, tuinen, stillevens, verlaten huizen en zo voort. 

In de pers worden haar schilderijen omschreven al eerlijk en oprecht. Maar ook als een revelatie van temperament. Men vindt dat ze er in slaagt om haar emotionele wereld weer te geven op het doek. Ook wordt ze geprezen omwille van haar frisse en voor haar typerende kleurenpalet. Vooral haar zogenaamde 'oude tuien' worden vol lof ontvangen. Volgens de schrijver Valensol heeft ze de mysteries van de oude tuin ontrafeld en brengt ze die op een eerlijke manier in beeld. Volgens hem vereenzelvigen al haar schilderijen zich in een aanlokkelijke frisheid en waarheid. De schrijver Louis Vauxelle beaamt en schrijft dat ze erin slaagt om de helderheid van de morgen en de somberheid van de avond weer te geven.

Ze krijgt echter ook kritiek, zeker wanneer ze in 1905 in galerie Barbazanges zowel schilderijen als sculpturen toont. Volgens sommige critici zijn de schilderijen minderwaardig ten opzichte van haar sculpturen. Ze zal dat weerleggen door te zeggen dat haar schilderijen haar inspireren voor het maken van haar beeldhouwwerken. Ze zijn dus een belangrijke basis voor haar hele oeuvre. Na 1905 zal Serruys geen schilderijen meer tentoonstellen. Maar dat ze de schilderkunst niet volledig achter zich liet bewijst het zelfportret die ze op 69 jarige leeftijd maakt. Ook is op foto's van haar atelier te zien dat er verschillende schilderijen ophangen. Of die van haar hand zijn is niet duidelijk maar zeker is wel dat ze zich met de schilderkunst omgeeft en dat het een belangrijk aandeel heeft in de ontwikkeling van haar oeuvre.